Создание лазеров в середине 20-го века повлекло за собой бурное развитие нелинейной оптики. С использованием лазеров впервые были обнаружены важнейшие физические явления, например, самофокусировка излучения и самомодуляция фазы. Однако многое из того, что известно современной нелинейной оптике, не было доступно в те годы. Невысокая мощность и интенсивность лазерного излучения не давали в полной мере наблюдать все разнообразие нелинейно-оптических процессов. Но уже в 90-х годах двадцатого столетия появились лазеры, способные генерировать сверхкороткие импульсы длительностью порядка 100 фс и обладающие терраваттной мощностью.[1] При распространении лазерного излучения в прозрачных средах такое сочетание высокой мощности и сверхкороткой длительности позволяет наблюдать ряд интересных нелинейно-оптических эффектов, таких как самофокусировка, генерация оптических гармоник, самомодуляция фазы.[2] Было установлено, что совокупность процессов самофокусировки, плазменной дефокусировки, дифракции и дисперсии лазерного излучения при распространении в среде ведет к самоканалированию излучения. Импульс, обладающий высокой интенсивностью не рассеивается в среде, а локализуется около оптической оси, распространяясь практически без потерь на расстояния, значительно превышающие длину Релея – происходит филаментация лазерного излучения в среде.[2] Явление филаментации фемтосекундного лазерного излучения имеет множество практических применений: создание узких протяженных волноводных каналов в веществе, создание СВЧ волноводов в воздухе, защита от молний, панорамная спектроскопия и многие другие.[1,2]
Не менее важными являются эффекты, сопутствующие филаментации лазерного излучения. При распространении лазерного фемтосекундного импульса высокой мощности в среде наблюдается образование колец конической эмиссии на пути излучения, а также происходит генерация уширенного спектра – генерация суперконтинуума, в некоторых источниках называемая генерацией белого света.[4] Например, в работе [5] спектр излучения, полученный при филаментации в кристалле аллюмо-иттриевого граната (YAG) был уширен на 3.3 октавы.
Генерация спектра суперконтинуума находит множество практических применений, в числе которых панорамная спектроскопия.[2] Благодаря широкому спектру суперконтинуума появляется возможность получать информацию о колебательных спектрах молекул среды, в частности, для зондирования воздуха на наличие в нем различных загрязнений. Более того, наличие широкого спектра может быть использовано при генерации аттосекундных импульсов, при условии постоянства спектра от импульса к импульсу.[5,6] Процесс филаментации фемтосекундного лазерного излучения может происходить в жидких, газообразных, и твердых прозрачных веществах.[2] В каждом из этих случаев имеются свои особенности, напрямую зависящие от свойств среды, в которой распространяется лазерный импульс. Исследователи отмечают, что описание процесса филаментации в воздухе легче, чем в твердых и жидких веществах.[3] Это связано с рядом обратимых и необратимых пост-эффектов, включающих в себя образование ударных волн, кавитационных пузырей, ряда быстрых фазовых переходов и микромодификаций среды, возникающих в конденсированных веществах.[3] Кроме этого, в конденсированной среде плотность молекул больше, чем в газе, что приводит к значительному по сравнению с газообразными средами усилению различных нелинейных эффектов в твердых и жидких веществах.[3,4] В данном обзоре объектом изучения является генерация суперконтинуума в кристалле YAG.
Одними из первых провели наблюдение образования спектра суперконтинуума в процессе филаментации фемтосекундного излучения в кристаллах YAG авторы работы [5]. В их исследовании было использовано лазерное излучение длительностью 85 фс и длиной волны 3100 нм с частотой следования импульсов 160 Гц. В этом эксперименте достигалась пиковая мощность лазерного излучения равная 76 МВт, что примерно в 3 раза больше, чем критическая мощность самофокусировки в кристалле YAG. Авторами было использовано излучение с диаметром пучка 4 мм, сфокусированное линзой с фокусным расстоянием 75 мм на пластинку из кристалла YAG шириной 2 мм. Проходя после пластики 56 мм, излучение попадало в систему из 3 оптоволокон, ведущих к детекторам. Каждое оптическое волокно располагалось параллельно оптической оси. Кроме того, волокна можно было двигать в пространстве и поворачивать их под углом к оптической оси для того, чтобы получить трехмерную зависимость интенсивности излучения от угла поворота оптического волокна и от длины волны, так называемую {tetta - lambda}. Смещение спектра суперконтинуума, полученного в эксперименте, в красную область было невелико, заметно меньше смещения в синюю область. При длине волны накачки 3300 нм, спектр суперконтинуума был шириной от 450 до 4500 нм. Максимальная спектральная энергия была зафиксирована около частоты накачки 3300 нм, а минимальная плотность энергии – в диапазоне от 750 до 1000 нм. За такое поведение спектра суперконтинуума, с одной стороны ответственен эффект самомодуляции фазы, который создает спектральный сдвиг, пропорциональный градиенту интенсивности во времени. Он дает вклад в синее смещение на заднем конце и в красное смещение на переднем конце. С другой стороны, эффекты, ответственные за временное изменение профиля пучка – пространственно-временная фокусировка, а так же самоукручение импульса – создают уширение в синюю область спектра. Одновременно с этими эффектами, свободные электроны, которые создаются вокруг пучка при ионизации среды, приводят к быстрому спаду показателя преломления, а, значит, и к дополнительному уширению спектра в низкочастотную область. Но этот эффект может быть ограничен из-за потерь на ионизацию. От свойств среды зависит, какой из всех механизмов вносит вклад в уширение спектра. Стоит заметить, что наибольшая частота спектра определяется свойствами среды и может быть независимой от частоты накачки, чем и объясняется такой сильный 450-3300 нм сдвиг в синюю область в этой работе.[5] Кроме того, дисперсия среды вносит изменения в спектр суперконтинуума.[6] А дисперсия для YAG становится аномальной при длине волны накачки более 1,6 мкм А в данном случае для длины волны состовляет 2 мкм, т.е. - дисперсия среды отрицательна. Так же есть похожая работа, в которой используется спектр суперконтинуума в кристалле YAG. [9] Исследователи используют лазер с длиной волны 2 мкм и длительностью 15 фс. Лазерное излучение фокусируется линзой с фокусным расстоянием 100 мм в объем вещества и далее излучение через коллиматор попадает на спектрометр. В работе сравниваются спектры полученные при энергиях 0,75 мкДж и 1 мкДж. В обоих случаях наблюдается генерация третьей гармоники, а так же широкий спектр, ведущий себя аналогично, поведению спектра в работе[5].
Однако, Исследования спектра суперконтинуума в кристалле YAG не ограничиваются лишь фемтосекунным диапазоном длительности импульсов. Например, в работе [6] авторы получили спектр суперконтинуума в кристаллах YAG и сапфира при лазерных импульсах длительностью 1,1 пс. В этих экспериментах исследователи использовали лазер с активной средой из неодимового стекла с длиной волны 1055 нм, с энергией импульсов до 5 мДж и частотой повторения 10 Гц. Лазерное излучение фокусировалось в пятно диаметром 100 микрон, проходило через 15 мм пластинку из кристалла аллюмо-иттриевого граната и после этого детектировалось спектрометром [6]. В ходе эксперимента энергия импульса варьировалась для того, чтобы наблюдать эволюцию спектра суперконтинуума. Впервые спектр суперконтинуума обнаружили при энергии импульса в 11 мкДж, что соответствует 7.1 критической мощности самофокусировки в YAG. При этих параметрах, спектр уширился в синюю область до 420 нм и в красную до 1.4 мкм. Спектр имел два пика: один около длины волны накачки 1055 нм, а второй на длине волны 520 нм – так называемый «синий пик». При дальнейшем увеличении энергии до 16 мкДж уширения в синюю область спектра не наблюдалось, однако, пик, находящийся на частоте 520 нм, сильно уширился до 700 нм. Наблюдался сдвиг в красную область до 1500 нм при увеличении энергии до 20 мкДж.[7] При энергиях, больших 12 мкДж, в среде формировался одиночный филамент диаметром около 20 мкм. Однако, авторы указали на возможность микроизменений в среде, сильно меняющих спектр суперконтинуума, возникающих при прохождении пикосекундых импульсов через твердое вещество. Кроме того, авторы показали, что при прохождении 2000 импульсов с энергией 14,5 мкДж через вещество уже становятся заметны такие микроизменения. Эти микроизменения в материале меняют показатель преломления, вследствие чего меняется и спектр суперконтинуума, а также происходит распад филамента на множество филаментов. Стоит так же отметить очень важную работу, [10] которая обобщает многие экспериментальные данные. Исследователи изучали как спектры суперконтинуума в различных прозрачных средах - в частности, в сапфире и в YAG. Авторы использовали титан-сапфиров лазер, который генерировал импульсы длительностью 150 фс на длине волны 775 нм. Мощность лазера могла изменяться от 50 до 1000 нДж. В ходе эксперимента, излучение фокусировалось линзой в вещество, где происходила создавался спектр суперконтинуума. Полученный спектр собирался другой линзой и поступал на систему спектрометров. Спектр суперконтинуума был уширен в синюю область до 470 нм, а в красную до 1600 нм при энергии в 450 нДж.Эволюция спектра происходила следующим образом - при энергии в 172 нДж, уширения не наблюдалось. Однако при увеличении энергии до 184 нДж, в континууме стало заметным уширение в синюю область. По своей форме, спектр напоминал плато, которое обрывалось на длине волны в 470 нм. Такая же тенденция в синей области сохранялась до 420 нДж, при этом увеличение спектральной плотности было незначительным по сравнению с красным крылом спектра. То есть, при увеличении энергии спектральная плотность в видимой области спектра не изменялась и спектр больше не уширялся. Такая же тенденция наблюдается во всех статьях посвященной этой тематике. При достижении энергии большей 420 нДж, в спектре начали наблюдаться периодические структуры, похожие на те, которые образуются при генерации спектра суперконтинуума в оптоволокно, которые образуются из - за фазовой самомодуляции.[11] При дальнейшем росте энергии более 450 нДж, один филамент расщепляется на множество филаментов. Эволюция красного крыла суперконтинуума отличается от поведения синего крыла. До 300 нДж плато в инфракрасной области не наблюдается. Плотность энергии линейно спадает. Однако, при энергии в 300 нДж появляется структура, похожая на плато. И далее при увеличении энергии сохраняется закономерность дальнейшего уширения спектра в красную область вплоть до расщепления одного филамента на множество филаментов при энергиях больших 450 нДж. Таким образом, для смещенного в красную область спектра, энергия суперконтинуума возрастает линейно в зависимости от энергии лазерного импульса.
Кроме того, что в работе[10] авторы определяли влияние фокусировки на спектр суперконтинуума. Для этого использовались три линзы с фокусными расстояниями 30 50 и 80 мм. При этом, для получения оптимального спектра суперконтинуума к каждой из линз была найдена энергия, такая, при которой наблюдалось наилучшая эффективность генерации континуума, 345, 360 и 415 нДж соответствующе. В результате проделанных опытов было замечено, что при увеличении фокусного расстояния, эффективность генерации также увеличивается, и кроме того при больших фокусировках наблюдалось большее уширение спектра в ик область.
Помимо фокусировки на генерацию суперконтинуума может влиять размер среды.
Для этого авторы выбрали 3 кристалла 2 мм 4 мм и 6 мм. Для каждого из кристаллов была найдена оптимальная энергия при которой наблюдалась наилучшая эффективность генерации красного крыла суперконтинуума; соответственно 510 нДж для 2 мм, 415 нДж для 4 мм и 380 нДж для 6 мм кристаллов. При исследовании суперконтинуума в 2 мм кристалле не наблюдалась область плато, однако при 4 мм и при 6 мм, плато наблюдалось и сильного расхождения в спектрах не было. Как считают авторы кристалл длиной 4 мм-это оптимальный выбор, так как такой кристалл позволяет достичь компромисс между стабильным и одновременно интенсивным выходящим спектром с плато и максимально возможным уменьшением пути в кристалле, для меньшего влияния дисперсии.
Кроме этого, авторы исследовали влияние длины волны накачки на генерацию спектра. Для генерации лазерного излучения использовали оптический нелинейный параметрический генератор, который накачивался импульсами лазера с длиной волны 775 нм. При энергии импульсов 387 и 500 нм не наблюдалось спектра суперконтинуума в кристалле. Это связано с тем, что при энергии равной 1/3 энергии запрещенной зоны происходит ограничение самофокусировки за счет переход электронов из валентный зоны зону проводимости[12]. А так как запрещенная зона в кристалле YAG 6,5 эВ - это значит, что нижний предел, при котором может быть создан спектр суперконтинуума-570 нм.[11] Все полученные спектры были схожи по своей структуре, они имели плато в синей области и обрывались в области 520 нм. Стоить отметить, что при большем смещении длины волны в инфракрасный диапазон, генерируются более широкие спектры суперконтинуума. Так, спектр, полученный при длине волны накачки 1500 нм, был уширен на 1,5 октавы. Также авторы, провели анализ спектров полученных при использовании других лазеров. Например, использовался лазер с длиной волны 1025 нм длительностью импульсов 350 фс и частотой повторения 100 кГц. В работе не измерялась инфракрасная область спектра, но в синей области, спектр ведет себя аналогично спектрам полученным при использовании других лазеров - наблюдалось плато в области 540 - 620 нм, а дальше равномерный спад. Также стоит отметить, что спектр обрывался в области 430 нм.
Еще один важный аспект для практических приложений суперконтинуума - чтобы от импульса к импульсу, спектр должен быть одинаковый [5]. Для того, чтобы исследовать фазовые отношения, авторы в статьях использовали метод f-2f. [5,6,9,10,13] В статье брэдлер для набора из 200 импульсов,следовавших сиперерывом в 6 с, эффективная флуктуация была 500 мрад. В Они провели исследование в течении 10 минут и получили флуктуацию -259 мрад. А так же в статье использовался метод f-3f [13] с использованием генерированной третьей гармоники. Во всех случаях стандартное отклонение фазы было невелико и все авторы сходятся во мнении, что это обусловленно только флуктуациями накачки.[5,6,9,10]
Библиография:
1) Couairon, A.&Mysyrowicz, A. Femtosecond filamentation in transparentmedia. Phys. Rep. 441, 47–189 (2007)
3) F.Potemkin, E.Mareev, A.Podshivalov, V.Gordienko, Highly extended high density filaments in tight focusing geometry in water: fromfemtoseconds to microseconds, New J. of Physics, 17, 053010 (2015).
4)A. Brodeur and S.L. Chin, Ultrafast white-light continuum generation and self-focusing in trans- parent condensed media, J. Opt. Soc. Am. B 16, 637–650 (1999).
5)F.Silva,D.R.Austin,A.Thai,M.Baudisch,M.Hemmer,D.Faccio,A.Couairon,andJ.Biegert,“Multi-octave supercontinuum generation from mid-infrared filamentation in a bulk crystal,” Nat. Commun. 3, 807 (2012).
6) Gražulevičiūtė, Ieva, et al. "Supercontinuum generation in YAG and sapphire with picosecond laser pulses." Lithuanian Journal of Physics 55.2 (2015).
7) Brodeur, A. & Chin, S. L. Bandgap dependence of the ultrafast whitelight continuum. Phys. Rev. Lett. 80, 4406–4409 (1998). 8) Kolesik, M., and J. V. Moloney. "Perturbative and non-perturbative aspects of optical filamentation in bulk dielectric media." Optics Express 16.5 (2008): 2971-2988. 9) Darginavičius, Julius, et al. "Ultrabroadband supercontinuum and third-harmonic generation in bulk solids with two optical-cycle carrier-envelope phase-stable pulses at 2 μm." Optics express 21.21 (2013): 25210-25220. 10) M. Bradler, P. Baum, and E. Riedle, “Femtosecond continuum generation in bulk laser host materials with sub-μJ pump pulses,” Appl. Phys. B 97, 561–574 (2009). 12) Brodeur, A., and S. L. Chin. "Ultrafast white-light continuum generation and self-focusing in transparent condensed media." JOSA B 16.4 (1999): 637-650. 11) Weiner, Andrew M., R. H. Stolen, and J. P. Heritage. "Self-phase modulation and optical pulse compression influenced by stimulated Raman scattering in fibers." JOSA B 5.2 (1988): 364-372. 13)A. van de Walle, M. Hanna, F. Guichard, Y. Zaouter, A. Thai, N. Forget, and P.Georges, "Spectral and spatial full-bandwidth correlation analysis of bulk-generated supercontinuum in the mid-infrared," Optics Letters 40, 673-676 (2015).
